Il obtient un DES d'histoire et de géographie en 1900. De 1900 à 1912, il obtient le diplôme d'arabe littéral (1900), puis de persan (1912) de l'École spéciale des langues orientales vivantes. Il devient docteur ès lettres en 1936.
De 1931 à 1945, il est chargé d'une conférence sur la religion des Phéniciens. En 1936, il devient directeur d'études des Religions des Sémites occidentaux à la Ve section.
Il a été chargé de mission au British Museum en 1899 et chargé de mission au musée impérial de Constantinople en 1900. De 1904 à 1913, il a été chargé d'une conférence d'histoire ancience de l'Orient et d'un cours d'histoire des religions à la Faculté des lettres de Lyon de 1908 à 1910. En 1909, on lui confie une mission archéologique en Asie Mineure (Ankara, Césarée de Cappadoce). De 1913 à 1914, il a été chargé d'une mission linguistique en Perse du Nord (Hamadan, Téhéran). De 1920 à 1929, il est directeur du Service archéologique des États du Levant sous mandat français. De 1929 à 1913, il donne des cours et de civilisation de la Syrie antique à l'Institut d'Art et d'Archéologie de la Sorbonne.
Il a été membre et président de la Société asiatique de Paris, ainsi que de la Commission orientaliste du CNRS, et a collaboré à l'élaboration des rapports de fouille de Ras Shamra-Ugarit parus dans la revue Syria (1929-1941 ; 1951-1954) et à Ugaritica I (1939). Il a dirigé et a fondé la revue Babyloniaca.
- Di-Tilla, textes juridiques chaldéens de la seconde dynastie d'Our transcrits et commentés, 1903.
- Fragments de textes divinatoires assyriens, 1903.
- Comptabilité chaldéenne (époque de la dynastie dite secondaire d'Our), 2 fasc., 1903.
- L'astrologie chaldéenne ; recueil des inscriptions assyriennes et babyloniennes concernant l'astrologie et conservées au Musée Britannique, 14 fasc., 1906-1912.
- Les travaux archéologiques en Syrie de 1920 à 1922, 1923.
- « La montagne des Cèdres dans les traditions de l'ancien Orient », Revue de l'Histoire des Religions, 1926.
- La passion de l'Imam Hosseyn, drame persan (éd. et trad.), 1927.
- L'ancienne Qatna ou les ruines d'El-Mishrifé au nord-est d'Homs (Emèse). Deuxième campagne de fouilles (1927), … Les Tablettes cunéiformes de Mishrifé-hatna, 1928.
- « Les inscriptions cunéiformes de Ras Shamra », CRAI, 1929.
- « Le déchiffrement des tablettes alphabétiques de Ras Shamra », CRAI, 1930.
- « Les tablettes de Mishrifé-Qatna », Syria, 1930.
- « Un poème phénicien de Ras Shamra : la lutte de Môt, fils des dieux, et d'Aléïn, fils de Baal », Syria, 1931.
- « Un nouveau chant du poème d'Aléîn-Baal », Syria, 1932.
- « Anat et la Génisse, poème de Ras Shamra », Syria, 1936.
- La légende phénicienne de Danel publiée d'après les tablettes de Ras Shamra, avec une introduction à l'étude de la civilisation d'Ugarit (thèse principale), 1936.
- La légende de Kéret, roi des Sidoniens, publiée d'après une table de Ras Shamra (thèse complémentaire), 1936.
- « La mort de Baal, poème de Ras Shamra », CRAI, 1936.
- La Déesse 'Anat ; poème de Ras Shamra (éd., trad. et commentaire), 1938.
- « Die grosse Göttin in Babylonien, Aegypten und Phoenikien », Eranos Jahbuch, 1938.
- « Les poèmes de Ras Shamra », Revue historique, 1939.
- « Les villes et les corporations du royame d'Ugarit » et « Lettres et documents administratifs provenant des archives d'Ugarit », Syria, 1940.
- « Les Rephaïm, fragments de poèmes de Ras Shamra » et « Le roi Kéret et son fils », Syria, 1941.
- « Le Mariage du roi Kéret », Syria, 1942.
- « Fragments mythologiques de Ras Shamra «, Syria, 1944.
- Légendes de Babylone et de Canaan, 1949.
- L'Orient ancien illustré, 9 vol. (dir.), 1949-1956.
- Le théâtre persan ou le drame de Kerbéla, 1950.
- « Les nouvelles tablettes de Ras Shamra (1948-1949) », 1951.
- « La littérature assyro-babylonienne et la littérature phénicienne », Encyclopédie de la Pléiade, 1956.
- Le palais royal d'Ugarit II. Textes en cunéiformes alphabétiques des archives est, ouest et centrale, 1957.
- Ugaritica V. Nouveaux textes accadiens, hourrites et ugaritiques (coll. avec C. Schaeffe, J. Nougayrol, E. Laroche et alii), 1968.
Hommage à M. Charles Virolleaud, Syria, Revue d'Art oriental et d'Archéologie 33, Paris, 1956.
- Jean Nougayrol, « Charles Virolleaud », École pratique des hautes études, Section des sciences religieuses. Annuaire 1969- 1970. t. 77. 1968. p. 97-101.
- Travaux et publications de Charles Virolleaud, Luçon, 1940.
- "Publications de M. Charles Virolleaud", dans Hommage à M. Charles Virolleaud (op. cit.), 1956, p. 1-7.
- "L'œuvre scientifique syrienne de M. Charles Virolleaud", par R. Dussaud, (ibid.), p. 8-12
- "L'œuvre assyriologique de M. Charles Virolleaud", par P. Garelli, (ibid.), p.13-19.
- "Eloge funèbre de M. Charles Virolleaud", par Henri-Charles Puech, CRAI, 1968, p. 600-602.
- "Charles Virolleaud : sa vie et son œuvre", par René Labat, Journal asiatique 256-257, 1968-1969, p. 165-176.
- "Notice sur la vie et les travaux de M. Charles Virolleaud", par André Dupont-Sommer, CRAI, 1969, p. 588-606.
- "Charles Virolleaud", par André Parrot, Syria, 1969, p. 390-391.